(For USM Staff/Student Only)

EngLib USM > Ω School of Chemical Engineering >

Mixed matrix membranes incorporated with palladium nanoparticles for hydrogen separation / Hani Shazwani Mohd Suhaimi

Mixed matrix membranes incorporated with palladium nanoparticles for hydrogen separation_Hani Shazwani Mohd Suhaimi_K4_2018_MYMY
Satu inovasi dalam pemilihan membran untuk hidrogen (H2) memegang kunci penting kepada ekonomi hidrogen. Polimer adalah bahan yang paling praktikal dan menjimatkan untuk fabrikasi membran, tetapi penggunaan membran polimer termasuk polysulfone (PSf) dan polybenzimidazole (PBI) membran untuk pemisahan H2 sentiasa terhad oleh "keseimbangan" antara pemilihan dan kebolehtelapan. Dalam kerja ini, nanopartikel Pd yang dimasukkan ke dalam membran PSf dan PBI mengatasi batasan disebut. Sebelum pengadunan, nanopartikel Pd telah disintesiskan secara kinetik dan distabilkan dalam mikroemulsi songsang oleh polyethylene glycol (PEG) atau Polyvinylpyrrolidone (PVP). PSf membran matriks campuran (MMMs) telah disediakan melalui fasa penyongsangan kering-basah manakala MMMs PBI yang padat telah disintesis melalui fasa penyongsangan kering. Keputusan X-ray diffraction (XRD) dan Energy dispersive X-ray (EDX) mengesahkan kemasukan nanopartikel Pd telah berjaya. PSf(Pd/PEG)_3 MMM menunjukkan prestasi pemilihan yang paling tinggi (pemilihan tulen H2/N2 : 21.69, pemilihan tulen H2/CO2 : 1.98 dan kebolehtelapan H2: 161.84 Barrer) berbanding membran PSf yang dicampur dengan nanopartikel Pd dalam PEG yang lain. Penambahan PEG mendorong perubahan struktur seperti jari menjadi sel-sel tertutup dan pertumbuhan lapisan tebal. Kebolehtelapan H2 yang besar telah dicapai dengan menggunakan 2 % nanopartikel Pd dalam PVP untuk membran PSf. (pemilihan Ideal H2/N2 : 20, pemilihan ideal H2/CO2 : 6.2 dan kebolehtelapan H2 : 5781.07 Barrer). Peningkatan ini boleh dikaitkan dengan perubahan ruang kosong dalam polimer dan pertumbuhan lapisan padat yang disebabkan oleh PVP. Pada 200 °C, MMMs PBI dengan kestabilan haba yang luar biasa telah mencapai pemilihan H2/CO2 dan H2/N2 yang terbaik apabila 2 hingga 4 % nanopartikel Pd dalam PEG telah dimasukkan. Pemilihan H2/CO2 oleh membran PBI(Pd/PEG)_2 adalah 18.56 (kebolehtelapan H2 : 53.22 Barrer) manakala pemilihan H2/N2 oleh membran PBI(Pd/PEG)_4 adalah 108.28 (kebolehtelapan H2 : 62.40 Barrer). Pemilihan H2 yang lebih tinggi telah dicapai dengan menggunakan PVP sebagai penstabil dalam PBI(Pd) MMMs berbanding PBI(Pd) MMMs dengan PEG. Membran PBI (Pd/PVP)_1 dengan 1 % nanopartikel Pd dalam PVP mencapai pemilihan tulen H2/CO2 iaitu 19.73 dan pemilihan tulen H2/N2 iaitu 252.54 (kebolehtelapan H2 : 32.41 Barrer). Kedua-dua membran PBI(Pd/PEG)_2 dan PBI (Pd/PVP)_1 melepasi had atas „Robeson plot‟ dengan jayanya. Untuk membran PBI, pekali resapan bergantung kuat kepada suhu dengan sumbangan minimum oleh kelarutan dalam pemilihan gas dan kebolehtelapan. Tenaga pengaktifan dikurangkan dengan banyak oleh PBI MMMs dan ia boleh menandakan pengurangan penyebaran gas disebabkan oleh pengurangan dalam ruang kosong. Walau bagaimanapun, keutamaan penyerapan oleh H2 dalam semua MMMs dengan nanopartikel Pd boleh berkaitan dengan interaksi antara H-Pd. Walaupun tingkah laku penyerapan berbeza antara gas tulen dan campuran disebabkan oleh tingkah laku pengangkutan, PBI(Pd/PVP)_1 MMMs telah menunjukkan peningkatan yang mengagumkan oleh H2 di pengeluaran berbanding dengan membran PBI yang asal untuk nisbah 50/50. Ketulenan 98.7 % H2 dicapai pada 90 % pemulihan H2. Dalam kajian ini, pemuatan nanopartikel Pd dan suhu operasi memberi kesan kepada ketulenan dan pemulihan H2 disebabkan perubahan pada kebolehtelapan dan pemilihan membran. _______________________________________________________________________ An innovation in hydrogen (H2) selective membrane holds the important key to hydrogen economy. Polymers are the most practical and economical material for membrane fabrication, but the application of polymeric membranes including polysulfone (PSf) and polybenzimidazole (PBI) membranes in H2 separation is always limited by the “trade-off” between selectivity and permeability. In this work, Pd nanoparticles are incorporated into PSf and PBI membranes to overcome the mentioned limitations. Before blending, Pd nanoparticles were kinetically synthesized and stabilized in the inversed microemulsion of polyethylene glycol (PEG) or polyvinylpyrrolidone (PVP). The PSf mixed matrix membranes (MMMs) were prepared by dry-wet phase inversion while the dense PBI MMMs were synthesized by dry phase inversion. The X-ray diffraction (XRD) and Energy dispersive X-ray (EDX) results confirmed that the Pd nanoparticles incorporation was successful. The PSf(PEG/Pd)_3 MMM showed the highest separation performance (pure gas H2/N2 selectivity : 21.69, pure gas H2/CO2 selectivity: 1.98 and H2 permeability : 161.84 Barrer) among the PSf membranes blended with Pd nanoparticles in PEG. The addition of PEG induced the changes of finger-like structure into closed cells and the growth of dense layer. High H2 permeability was achieved using 2 wt% of Pd nanoparticles loading in PVP for PSf membrane (pure gas H2/N2 selectivity : 20, pure gas H2/CO2 selectivity : 6.2 and H2 permeability : 5781.07 Barrer). The improvement could be related to the changes of free volume in polymer and the growth of dense layer caused by PVP. At 200°C, PBI MMMs with remarkable thermal stability achieved excellent H2/CO2 and H2/N2 selectivities when 2 to 4 wt% of Pd nanoparticles in PEG were incorporated. The H2/CO2 selectivity of PBI(Pd/PEG)_2 membrane was 18.56 (H2 permeabillity : 53.22 Barrer) while the H2/N2 selectivity of PBI(Pd/PEG)_4 membrane was 108.28 (H2 permeabillity: 62.40 Barrer). A higher selectivity of H2 was achieved by using PVP as the stabilizer in PBI(Pd) MMMs in comparison to the PBI(Pd) MMMs with PEG. The PBI(Pd/PVP)_1 membrane with 1 wt% of Pd nanoparticles loading in PVP achieved a pure gas H2/CO2 selectivity of 19.73 and a pure gas H2/N2 selectivity of 252.54 (H2 permeabillity : 32.41 Barrer). Both PBI(Pd/PEG)_2 and PBI(Pd/PVP)_1 membranes surpass the upper bound of Robeson plot successfully. For PBI membranes, the diffusion coefficients depend on temperature strongly with minimal contribution of solubility into gas selectivity and permeability. The activation energy reduced greatly in PBI MMMs and it could signify the reduction of gas diffusion due to a drop in free volume. However, the preferential sorption of H2 in all MMMs with Pd nanoparticles could be related to the H-Pd interaction. Eventhough the permeation behavior is different between pure and mixed gas permeation due to their transport behavior, the PBI(Pd/PVP)_1 MMMs for mixed gas showed an impressive improvement of H2 in permeate compare to neat PBI membrane for 50/50 ratio. The 98.7 % H2 purity was achieved at 90 % H2 recovery. In this study, Pd nanoparticles loading and operating temperature gave significance effect on purity and recovery of H2 due to the changes on permeability and selectivity of membrane.
Contributor(s):
Hani Shazwani Mohd Suhaimi - Author
Primary Item Type:
Thesis
Identifiers:
Accession Number : 875008935
Language:
English
Subject Keywords:
Mixed matrix ; membranes incorporated ; palladium nanoparticles
Sponsor - Description:
Pusat Pengajian Kejuruteraan Kimia -
First presented to the public:
8/1/2018
Original Publication Date:
10/28/2020
Previously Published By:
Universiti Sains Malaysia
Place Of Publication:
School of Chemical Engineering
Citation:
Extents:
Number of Pages - 254
License Grantor / Date Granted:
  / ( View License )
Date Deposited
2020-10-28 16:50:34.454
Submitter:
Mohamed Yunus Yusof

All Versions

Thumbnail Name Version Created Date
Mixed matrix membranes incorporated with palladium nanoparticles for hydrogen separation / Hani Shazwani Mohd Suhaimi1 2020-10-28 16:50:34.454